编号：CYYJ04804
篇名： 硅藻土负载铁酸钙三元磁性材料的制备及其对Se(Ⅳ)和Pb(Ⅱ)的吸附研究
作者： 龙湖燕
关键词： 硅藻土; 铁酸钙; 磁性; 吸附; 亚硒酸盐; 铅离子;
机构：广西大学
摘要： 随着人口的持续增长、工业化进程加快以及对自然资源的广泛利用,导致水环境中的污染越来越严重。当水环境中硒和铅污染加剧时,会严重危害人类的身体健康,因此采取合适的措施去除水体中的硒和铅有着极其重要的现实意义。吸附法因其操作简便、处理效率高、成本低和环境友好而被广泛使用。以铁酸钙（CaFe2O4）为代表的一些纳米颗粒具有较大的比表面积和较强的离子结合能力,在铁酸钙上负载Fe3O4可提高其磁选性能。同时,考虑选用合适且经济的天然矿物硅藻土（Dt）作为基底材料负载CaFe2O4和Fe3O4,硅藻土的分层多孔结构和高化学稳定性有利于CaFe2O4和Fe3O4的分散和吸附。基于上述思路,本文以硅藻土（Dt）为基底材料,研究制备硅藻土负载铁酸钙三元磁性吸附材料（Dt@CF@F）,并对模拟含Se（Ⅳ）和Pb（Ⅱ）溶液中的Se（Ⅳ）和Pb（Ⅱ）进行吸附性能及吸附机理研究。主要研究内容和结论如下: （1）研究了采用烧结法制备硅藻土负载铁酸钙（Dt@CF）,再通过沉淀法制备硅藻土负载铁酸钙三元磁性材料（Dt@CF@F）。通过XRD、SEM-EDS、BET、FT-IR、VSM和XPS表征分析Dt@CF和Dt@CF@F的物相组成、表面形貌等理化性质。结果表明,所制备的Dt@CF@F表面呈3D纳米花状,比表面积为102.69 m2·g-1,饱和磁化强度（Ms）为9.06 emu·g-1,在外加磁场的作用下,Dt@CF@F可以被有效地分离;采用pH漂移法测定Dt@CF@F的零电荷点(pHpzc)为6.92。 （2）对以Dt@CF@F为吸附剂吸附含Se（Ⅳ）水溶液中Se（Ⅳ）的吸附性能和吸附机理进行了研究。研究了Dt@CF@F吸附Se（Ⅳ）的吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学,以及Dt@CF@F吸附Se（Ⅳ）的循环利用的稳定性,并通过XRD、FT-IR、XPS表征吸附Se（Ⅳ）前后的Dt@CF@F,分析Dt@CF@F吸附Se（Ⅳ）的吸附机理。结果表明,随着Se（Ⅳ）溶液初始pH值的升高,Dt@CF@F对Se（Ⅳ）的吸附量逐渐降低。当pH为3时,Dt@CF@F对Se（Ⅳ）的吸附量达到最大值。Dt@CF@F对Se（Ⅳ）的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir模型,说明Dt@CF@F对Se（Ⅳ）的吸附过程主要为化学吸附控制且是单层吸附。在pH值为3,吸附剂添加量为0.2 g·L-1及温度318K的条件下,Dt@CF@F吸附Se（Ⅳ）的理论最大吸附量达到116.14 mg·g-1。热力学分析结果表明,Se（Ⅳ）吸附是自发吸热过程,由熵驱动。水体中共存离子实验研究表明,在pH为3时,阳离子Na+、K+、Mg2+、Ca2+和阴离子中的Cl-和NO3-对整个吸附过程没有显著影响,而SO42-和PO43-会与Se（Ⅳ）形成竞争吸附,从而降低Dt@CF@F对Se（Ⅳ）的吸附量。通过对Dt@CF@F进行10次吸附解吸循环,吸附剂仍保持较高稳定性和活性。基于对吸附Se（Ⅳ）前后的Dt@CF@F进行表征分析,表明Dt@CF@F对Se（Ⅳ）的吸附机理主要包括内层络合、静电吸引和还原反应。 （3）对以Dt@CF@F为吸附剂吸附含Pb（Ⅱ）水溶液中的Pb（Ⅱ）的吸附性能和吸附机理进行了研究。研究了Dt@CF@F吸附Pb（Ⅱ）的吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学,以及Dt@CF@F吸附Pb（Ⅱ）的循环利用的稳定性,并通过XRD、FT-IR、XPS表征吸附Se（Ⅳ）前后的Dt@CF@F,分析Dt@CF@F吸附Pb（Ⅱ）的吸附机理。结果表明,随着Pb（Ⅱ）溶液初始pH值的升高,Dt@CF@F对Pb（Ⅱ）的吸附量增加。当pH为6时,Dt@CF@F对Pb（Ⅱ）的吸附量达到最大值。Dt@CF@F对Pb（Ⅱ）的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型,说明Dt@CF@F对Pb（Ⅱ）的吸附过程主要为化学吸附控制且是单层吸附。在pH值为6,吸附剂添加量为0.2 g·L-1及温度为318K的条件下,Dt@CF@F吸附Pb（Ⅱ）的理论最大吸附量达到223.71 mg·g-1。热力学分析结果表明,Pb（Ⅱ）吸附是自发吸热过程,由熵驱动。水体中共存离子实验研究表明,Na+、K+、Mg2+、Ca2+四种离子对吸附Pb（Ⅱ）没有明显的负面影响。通过对Dt@CF@F进行10次吸附-解吸循环,表明吸附剂对Pb（Ⅱ）的吸附-再生过程相对稳定,吸附剂用于吸附Pb（Ⅱ）具有较为良好的稳定活性和重复使用性。对吸附Pb（Ⅱ）前后的Dt@CF@F进表征分析,表明Dt@CF@F对Pb（Ⅱ）的吸附机理主要包括离子交换和表面络合。